1 、前 言

随着生齿的老龄化, 现代医学界对医用金属质料需求与日俱增[1,2] 。。。。。。。 镍钛合金因其优异的超弹性、 形状影象性和生物相容性[3,4] , 已普遍应用于人工枢纽、 牙科植入、 心血管支架等植入领域, 成为了理想的生物医用金属质料[5-8] 。。。。。。。 但由于该合金恒久使用不可阻止地会被侵蚀, 导致镍离子释放到心理情形中, 严重制约了镍钛合金作为医用植入体质料的生长[9-11] , 因此为了提高植入体的清静可靠性, 需对镍钛合金外貌举行处置惩罚。。。。。。。 本文对镍钛合金医用性能举行了总结, 并重点先容了差别外貌改性手艺的研究希望, 同时对未来镍钛合金外貌改性手艺的生长举行了展望, 为后期的深入研究提供参考。。。。。。。

2 、镍钛合金性能特征

2. 1 物理机械性能

镍钛合金作为医用植入体, 首先要思量其力学性能。。。。。。。

对镍钛合金和医用 316L 不锈钢的基本物理机械性能举行比照, 如表 1 所示[12-14] 。。。。。。。 从表中可以看出镍钛合金密度比 316L 不锈钢的小, 弹性模量也与人骨相近, 甚至可恢复形变能力抵达了 8%[15] 。。。。。。。 因此在以镍钛合金为原质料时, 植入体的应力屏障问题显著镌汰[16,17] 。。。。。。。 这意味着植入体在使用历程中不需要吸收大部分外力, 有利地增进了镍钛合金在人体内的普遍应用。。。。。。。

2. 2 超弹性

所谓的超弹性, 就是通过机械诱导的外力作用引起镍钛合金马氏体相变[18] 。。。。。。。 当外力作用时, 镍钛合金爆发形变; 当外力卸载后, 镍钛合金形变消逝恢回复状。。。。。。。 从宏观的角度来说, 质料能在较大的应变规模内坚持内应力基本稳固[19,20] 。。。。。。。 镍钛合金应力-应变与骨骼及肌腱的应力-应变行为很是相似, 泛起非线性关系, 如图 1 所示[21] 。。。。。。。 这使得以镍钛合金为基体的植入体在人体中可以加速伤口愈合, 减小植入体对组织造成的创伤[22,23] 。。。。。。。

镍钛合金的应力-应变温度曲线展示了其超弹性演变历程, 如图 2 所示[24] 。。。。。。。 镍钛合金在原点 O 随处于奥氏体状态, 在没有外加应力的情形下以孪晶形态沿路径OA 冷却, 并通过相变点 Af、 As、 Ms 和 Mf。。。。。。。 从 A 点到 B点爆发去孪生及重新取向的形变, 从 B 点到 C 点则举行弹性卸载[25,26] 。。。。。。。 当加热到 Af 以上相变从 O 点加载到 E点时, 镍钛合金可通过应力诱发马氏体相变, 从而获得高达 11%的应变[26] 。。。。。。。 只要不抵达永世变形点, 质料就会恢复超弹性, 回到奥氏体态[27,28] 。。。。。。。

2. 3 形状影象性

镍钛合金具有古板的单程、 双程甚至全程形状影象效应, 这些效应都植根于其相变特征[29,30] 。。。。。。。 当合金爆发形变时, 可通过施加外部载荷或改变温度来诱导, 使它恢复塑性形变回到原始形状。。。。。。。镍钛合金经由外力作用训练后可获得双程形状影象效应, 如图 3 所示[19] 。。。。。。。 而该合金经由训练的最大可恢复形变达 9% ~ 10%, 大于单程影象效应的最大恢复形变量[31] 。。。。。。。 因此, 在矫正外科领域, 经常使用镍钛合金的形状影象效应, 控制合金相变温度使它靠近人体情形温度,使它植入人体后自动恢复至预定形状[32,33] 。。。。。。。

2. 4 生物相容性

生物相容性是指植入体在人体内引起适当反应和爆发有用协作的能力[34] 。。。。。。。 其中, 生物相容性包括组织相容性、 血液相容性和力学相容性, 三者亲近相关但又各有着重。。。。。。。 组织相容性是植入体与生物组织, 如皮肤、 肌肉、骨骼等的相互顺应的能力, 经常以植入体组成元素的细胞毒性来评估[35] 。。。。。。。 而镍钛合金组织相容性的重点在于镍元素的释放是否会在人体内引发副作用, 海内外研究职员对此举行了大宗研究。。。。。。。 林钟石等[36] 对热氧化处置惩罚后的镍钛合金举行细胞毒性试验、 溶血试验、 血栓形成试验、遗传毒性试验等一系列生物清静研究, 效果批注镍钛合金的生物清静性切合规范要求。。。。。。。 Liu 等[37] 在镍钛合金外貌制备包括镍、 钛、 氧元素的纳米管, 研究得出镍元素的释放量对细胞相容性影响不大。。。。。。。

血液相容性的优劣水平是影响植入体功效的一个主要指标。。。。。。。 所谓血液相容性, 就是指植入体在人体血液中引起正常生物反应, 坚持有用生物功效的能力[38] 。。。。。。。 随着对镍钛合金医用质料需求的一直增添, 血液相容性受到的关注度也越来越高, 其性能一样平常从抗凝血和不损伤血液功效两方面来判断[39,40] 。。。。。。。 大大都医用金属质料的血液相容性都较量差, 由于卵白质和血小板容易吸附在带正电的质料外貌, 造成熏染或血栓等不良反应[41,42] , 因而外貌结构及元素组成是决议植入体生物相容性的要害。。。。。。。

生物力学相容性包括植入质料力学性能与人体组织相匹配、 共存、 协调的能力[43] 。。。。。。。 由于金属植入体弹性模量跟人骨相比差别较大, 这种不一连的力学性能可能会在人体内形成应力屏障, 导致植入体遭受体液侵蚀、 摩擦失效以及疲劳破损等[44,45] , 因此关于弹性模量的研究与评价成为了医用金属质料的重点研究偏向。。。。。。。 而镍钛合金具有跟骨骼及肌肉相似的弹性模量和应力-应变行为,通过外貌改性手艺可以大大提高其生物相容性, 使该合金更普遍地应用于介入医疗领域。。。。。。。

3、 提高耐蚀性和生物相容性的外貌改性

研究批注, 镍钛合金在人体中不可阻止地会被侵蚀,释放的镍离子可诱发过敏和慢性炎症, 严重影响植入质料的性能[46,47] 。。。。。。。 而血液相容性作为权衡镍钛合金植入体性能的 重 要 指 标, 其 主 要 影 响 因 素 包 括 表 面 微 纳 结构[48] 、 元素因素[49] 等。。。。。。。 人体情形中, 植入体血液相容性能优异时, 血小板不易损伤和黏附在质料外貌, 可有用缓解血栓的形成[50,51] 。。。。。。。 别的, 特定的元素组成及外貌形貌更利于细胞的增殖分解[52] 。。。。。。。 通过调解合金外貌的微纳结构、 元素组成, 可以在坚持耐蚀性以及镌汰镍离子析出的情形下实现植入物血液相容性的提升[53,54] 。。。。。。。 现在,海内外学者大多接纳电火花外貌改性、 激光诱导、 阳极氧化、 自组装合成及化学改性这 5 种外貌改性手艺来提高镍钛合金的耐蚀性和生物相容性。。。。。。。

3. 1 电火花外貌改性

电火花加工是基于在绝缘事情介质中的南北极间爆发脉冲放电来电蚀加工导电质料的一种手艺要领[55] 。。。。。。。 镍钛合金具有导热系数低[56] 、 延展性好[57] 、 粘度高[58] 的特点, 使用电火花加工有利于放电热量有用集中和使用[59,60] 。。。。。。。 冯超超等[61] 接纳磁力搅拌电火花加工手艺制备镍钛合金的疏水外貌。。。。。。。 在电火花加工中使用磁力搅拌手艺可以稳固加工历程, 提高加工效率, 并且有用缓解电极消耗及异常放电情形[62,63] 。。。。。。。 并且由于疏水外貌具有奇异的自洁性、 低粘附性等特点[64-66] , 可以通过外貌改性手艺使镍钛合金质料外貌转酿成疏水状态。。。。。。。 这样植入体在阻碍细菌粘附、 降低熏染危害[67] 、 镌汰卵白质及血小板的粘赞许改善血液相容性方面可获得重大的提升[68] 。。。。。。。 当电流为 1. 5A、 脉宽为 60μs 时, 可在镍钛合金外貌形成凝固鼓包-凹坑-气孔-颗粒的复合形貌, 最大接触角抵达 138. 2°, 大幅提升镍钛合金外貌的疏水性。。。。。。。

为了探讨差别结构尺寸参量对疏水性的影响, 实现镍钛合金疏水外貌的大规？？？？？？？？煽刂票浮。。。。。。 Hou 等[69] 受蝴蝶同党微观结构的启发, 接纳电火花线切割手艺在镍钛合金外貌制备了差别间距的可控各向异性倾斜微柱, 如图 4 所示[69] , 并视察其静态接触角。。。。。。。 效果批注, 当支持水滴的柱子数目相同时, 水滴的接触角随间距的增添而减小。。。。。。。 具有倾斜微柱结构的镍钛合金外貌最大接触角可达 160. 1°, 比平滑外貌提高了约 78%, 大幅提高了镍钛合金外貌抗菌性。。。。。。。

3. 2 激光诱导

激光诱导是将高能激光光束聚焦在待加工外貌, 并与它爆发相互作用, 通过热效应实现外貌质料的去除或烧蚀, 从而抵达外貌改性的目的[70-72] 。。。。。。。 Zhou 等[73] 用脉冲激光在镍钛合金外貌烧蚀出差别尺寸间距的沟槽, 并探讨在差别尺寸脊间距下人体细胞排列和黏附行为, 如图 5所示[73]。。。。。。。 在脊间距为 30 和 60μm 的凹槽上时, 干细胞沿平行槽偏向排列生长。。。。。。。 而在脊间距为 110μm 的凹槽上时,干细胞偏离槽偏向生长。。。。。。。 这是由于凹槽两侧镍钛合金约束的影响, 人体细胞在脊间距为 110μm 的凹槽上更易运动扩张。。。。。。。 因此, 激光织构的脊间距为 30 和 60μm 的凹槽时对人体细胞排列具有更好的控制能力[74,75]。。。。。。。

Cui 等[76] 在镍钛合金外貌用新型纳秒激光辐照手艺加工出香蕉状、 热狗状、 甜甜圈状 3 种差别形状的结构,并将它与具有平滑外貌的镍钛合金举行电化学侵蚀实验比照, 如图 6 所示。。。。。。。 与镍钛合金外貌其他图案样品相比,甜甜圈状外貌具有最好的耐侵蚀性能。。。。。。。 Zhang 等[77] 使用激光攻击强化(laser shock peening, LSP)手艺对镍钛合金举行处置惩罚。。。。。。。 细胞作育研究批注, 经由处置惩罚的样品具有较低的细胞毒性和较高的细胞存活率, 并且显著地降低了初始镍离子释放速率。。。。。。。 在模拟体液中的电化学测试和浸泡试验批注, LSP 手艺增强了镍钛合金耐侵蚀性, 提高了钙沉积速率。。。。。。。 另外, 经 LSP 处置惩罚后, 镍钛合金硬度由(226±3)HV 提高到(261±3)HV, 改善了它在生物医学应用中的力学性能。。。。。。。

3. 3 阳极氧化

阳极氧化是通过外加电场将金属置于电解液中作为阳极, 举行氧化的电化学历程, 是一种普遍使用的外貌改性手艺[78,79] 。。。。。。。 Yang 等[80] 在含氟离子的乙二醇阳极电解液中对镍钛合金举行处置惩罚, 并在合金外貌形成了具有匀称孔状漫衍的纳米级氧化物。。。。。。。 阳极氧化后的镍钛合金外貌形成的氧化层主要由二氧化钛组成, 镍含量显著降低, 但形成的孔隙的巨细和形状受到反应条件的影响。。。。。。。

别的, 经阳极氧化处置惩罚后的镍钛合金外貌对大肠杆菌的抑菌活性也有所提高。。。。。。。

为了抑制镍钛合金阳极氧化历程中爆发的点蚀征象,镌汰孔隙天生及镍离子释放[81] , Ohtsu 等[82] 立异性地接纳了脉冲硝酸电解质的阳极氧化手艺。。。。。。。 硝酸与合金爆发钝化反应, 形成厚度约为 50nm 的无孔无镍的二氧化钛层, 提高了镍钛合金的亲水性和耐侵蚀性。。。。。。。 这种新形成的二氧化钛外貌使镍钛合金外貌镍离子释放速率显著减小, 进一步增强了细胞在其外貌的增殖速率。。。。。。。 图 7 为未处置惩罚外貌、 一连电压阳极氧化外貌、 脉冲电压阳极氧化外貌、 热氧化外貌以及纯钛外貌的细胞数目的比照。。。。。。。 细胞实验批注, 在 168h 的作育期内, 经脉冲电压阳极氧化处置惩罚后的外貌细胞增殖率比未经处置惩罚的外貌高约 1. 5 倍。。。。。。。

这些显著优势批注, 在硝酸电解液中的脉冲阳极氧化是一种立异的外貌改性工艺, 战胜了镍钛合金相关的要害缺陷, 增强了其生物相容性[82] 。。。。。。。

3. 4 自组装合成

自组装手艺依赖弱共价键、 氢键、 离子键、 范德华力中分子间作用力在金属外貌构建出一种通用、 廉价且高效的生物活性外貌[83,84] 。。。。。。。 壳聚糖作为一种具有优异抗菌性、 吸附性、 生物相容性的自然有机化合物[85] , 在医用领域具有很高的应用价值。。。。。。。 Ying 等[86] 将硫酸葡聚糖/壳聚糖通过层层自组装手艺接枝到以镍钛合金为衬底的氮化钛涂层上, 形成的氮化钛涂层和硫酸葡聚糖/ 壳聚糖多层膜使得镍离子的释放量显着降低。。。。。。。 细胞实验批注该外貌修饰工艺有利于成骨细胞在镍钛合金外貌的生长。。。。。。。

Milo?ev 等[87] 在氧化物笼罩的镍钛合金外貌自组装形成了十八烷基膦酸酯共价键合膜。。。。。。。 通过丈量剖析镍钛/ 十八烷基膦酸酯界面结构及带电十八烷基膦酸酯/ 溶液界面结构, 可知天生的十八烷基膦酸酯界面强度稳固且耐侵蚀,有用阻碍了镍离子的释放。。。。。。。 Zhao 等[88] 通过氢氧化钾溶液与镍钛合金爆发的碱侵蚀反应, 在镍钛合金外貌生长出以二氧化钛、 氢氧化镍和钛酸钾为主的纳米薄片, 从而使合金获得了优异的细胞功效和免疫微情形。。。。。。。 实验效果剖析批注, 在室温条件下, 经碱侵蚀处置惩罚后的样品可显著增进内皮细胞的功效, 如增殖、 迁徙、 一氧化氮爆发、 血管内皮生长因子渗透和血管天生。。。。。。。 别的, 在 15mol·L^-1 氢氧化钾中生长的自组装纳米片可以直接或间接将巨噬细胞转换为抗炎 M2 表型, 加速支架的再内皮化, 从而解决相关的并发症。。。。。。。

3. 5 化学改性

通过化学处置惩罚, 使用钛元素对氧元素的高团结亲附力[89] , 在镍钛合金外貌形成生物活性优异且耐侵蚀的无镍二氧化钛改性层[90] 。。。。。。。 Sharma 等[91] 用去离子水、 氢氟酸和硝酸组成的溶液对镍钛合金外貌举行氧化处置惩罚。。。。。。。 经由处置惩罚的外貌与未处置惩罚的外貌相比, 更容易形成无镍二氧化钛层。。。。。。。 Huang 等[92] 在镍钛合金外貌接纳去合金化制备了二氧化钛纳米孔涂层。。。。。。。 低温去合金化处置惩罚可以获得外貌深度为 130nm 的无镍二氧化钛, 大幅镌汰了镍离子的释放。。。。。。。 对处置惩罚前后的镍钛合金举行直接接触法和干细胞体外疏散作育法的细胞实验, 效果批注, 具有无镍二氧化钛纳米孔涂层的植入体可以阻止人体过敏, 并改善镍钛合金的生物相容性。。。。。。。

4、镍钛合金外貌复合改性

研究发明, 只管接纳了差别的改性手艺在镍钛合金外貌构建出活性微纳结构层, 可是所构建的结构层不稳固, 易失效[93,94] 。。。。。。。 例如, 激光诱导的镍钛合金外貌保存裂纹[95] , 并对周围情形爆发依赖且随时间的转变而自然老化[96] , 使得这类镍钛合金改性外貌在人体内的可靠性受到限制。。。。。。。 别的, 在高温或侵蚀性液体相互作用下合金易损坏[97,98] 。。。。。。。 在激光加工外貌涂覆低外貌能的化学层被以为是提高明疏水外貌加工效率和稳固性的常用要领[99] 。。。。。。。 Yang 等[100] 为了进一步提高镍钛合金的耐蚀性和生物相容性, 提出了接纳激光辐照和聚二甲基硅氧烷复合改性要领制备接触角为 155. 4°±0. 9°、 滑动角为 4. 4°±1. 1°的超疏水外貌。。。。。。。 聚二甲基硅氧烷超疏水外貌体现出优异的防腐性能。。。。。。。 镍离子释放实验也批注, 此复合改性要领有用地抑制了镍离子在电解液和模拟体液中的游离,大大增强了镍钛合金生物相容性。。。。。。。

然而, 在激光诱导外貌涂覆低外貌能化学层的复合改性历程中, 制备的外貌可能会受到有毒物质的污染,如氟烷基硅烷和硬脂酸[101,102] 。。。。。。。 受到污染的镍钛合金功效外貌对人体生物情形的副作用限制了其应用价值[103] 。。。。。。。

Wang 等[104] 通过纳秒激光去除混淆碳离子注入的要领,在镍钛合金衬底上仅用 16h 就快速制备出绿色环保的超疏水外貌。。。。。。。 与简单的激光诱导相比, 该要领具有较高的效率。。。。。。。 通过机械磨损试验发明, 碳离子注入后外貌组织的力学性能获得提高, 体现出优异的结构稳固性。。。。。。。为坚持镍钛合金形状影象和超弹性特征, 同时避免血小板的太过黏赞许群集, Witkowska 等[32] 接纳低温等离子体氧化和射频化学气相沉积工艺相团结的要领制备了氮和氢改性的非晶碳涂层(a-CNH) 与二氧化钛复合外貌层。。。。。。。 这种复合结构增强了质料的耐侵蚀性, 并且外貌的低粗糙度和化学因素有用降低了血小板的粘附性和群集性, 改善了镍钛合金的生物相容性。。。。。。。

5、 结 语

只管具有超弹性、 形状影象性以及优异物理机械性与生物相容性的镍钛合金是介入医疗领域应用最为普遍的金属质料, 但它会在心理情形中被侵蚀而释放镍离子,导致过敏和慢性炎症, 引发人体生物清静危害。。。。。。。 同时血液组元易吸附在带正电的质料外貌, 造成血栓等不良反应。。。。。。。 因此, 通过外貌改性手艺改善镍钛合金植入体的耐蚀性和生物相容性是很是主要的。。。。。。。 近年来, 研究者们开发了许多先进的外貌改性手艺, 如电火花外貌改性、 激光诱导、 阳极氧化、 自组装以及化学改性等。。。。。。。 虽然这些外貌改性手艺可以在很洪流平上改善镍钛合金植入体的性能, 但仍保存许多问题, 如制备本钱高, 制备要领对人体有害, 工艺历程不稳固等。。。。。。。 鉴于此, 对镍钛合金外貌改性总结及展望如下。。。。。。。

(1)随着对镍钛合金植入体的需求一直增添, 具有低本钱和可大规模生产的外貌改性手艺获得越来越多的重视。。。。。。。 同时, 随着对微铣削加工的深入研究, 该加工手艺依附高精度、 高效率、 低本钱等诸多优势在机械制造中获得普遍应用。。。。。。。 将微铣削手艺应用于镍钛合金外貌改性, 并探讨微结构参数对外貌润湿性的影响, 实现疏水外貌的大规？？？？？？？？煽刂票甘呛苡行胍摹。。。。。。

(2)随着对镍离子对人体副作用的熟悉, 现在大部分镍钛合金外貌改性都在以镌汰镍离子析出为基本起点来提高质料耐蚀性和生物相容性。。。。。。。 但在化学改性历程中, 可能会泛起有毒物质的污染及制备的外貌易失效的问题, 因此开展无毒无污染的化学改性研究以提高植入体的使用性与稳固性, 对增强植入体的清静性具有主要的意义。。。。。。。

(3)面临镍钛合金外貌简单改性制备的微纳结构不稳固、 耐蚀性及生物相容性不知足使用要求等问题, 探索多手艺复合改性, 取长补短的生长蹊径是很有价值的。。。。。。。如将可构建规则微结构的微铣削手艺与可制备纳米孔阵列管的阳极氧化手艺团结起来, 依次对镍钛合金举行改性处置惩罚, 制备出有序的微/ 纳结构, 为改善植入体的生物相容性提供了新的思绪。。。。。。。

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